Titre de la dissertation: Molecular light emission in nano-plasmonic environment: higher-order transitions.

 Promoteur: Monsieur Colin VAN DYCK

Résumé de la dissertation: Dans cette thèse, l’effet des nanostructures sur le taux de relaxation d’émetteurs quantiques est systématiquement étudié. Il est démontré que ces nanostructures, en particulier plasmoniques, peuvent considérablement augmenter ce taux grâce à leurs forts gradients de champ. Ces gradients se couplent à l’émetteur et font apparaitre une émission de lumière d’ordre élevé, remettant ainsi en cause l’approximation usuelle de l’émetteur ponctuel dipolaire. Pour tenir compte de ces effets, nous avons développé une approche complète fondée sur une expansion modale de la réponse de l’environnement, qui sert de référence principale à une nouvelle méthode nommée MIRAGE. Cette dernière conserve l’exactitude de l’expansion modale tout en rivalisant en rapidité avec l’approximation de l’émetteur dipolaire. Cette approche est d’abord validée par confrontation aux résultats expérimentaux et permet de mettre en évidence l’importance des effets d’ordre élevé lorsque des molécules émettent de la lumière à proximité de nanosystèmes plasmoniques. Dans un second temps, la méthode est appliquée à des émetteurs qui sont non radiatifs dans le vide et révèle que leur proximité avec des nanostructures peut non seulement activer l’émission de lumière, mais aussi les rendre aussi lumineux que leurs homologues radiatifs, y compris en champ lointain.